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O Crime do Padre Amaro retrata a corrupção moral dos membros do clero, contrapondo os mandamentos da Igreja Católica com os comportamentos dos padres descritos por Eça. A trama se centra sobretudo no romance proibido entre Amaro, padre jovem que chega à cidade de Leiria, e Amélia, filha da dona da pensão que o recebe.
A atração entre Amaro e a filha da dona da casa, Amélia, é evidente desde que se conhecem, aumentando cada vez mais, embora tentem evitar e esconder os seus sentimentos. Ela está noiva de João Eduardo que, percebendo a ligação platônica entre os dois, é totalmente dominado pelo ciúme e o ódio ao clero. Incentivado pelos companheiros da luta anticlerical, escreve um artigo devastador onde aponta, sem fornecer nomes, todos os defeitos e pecados dos padres da área.
Dionísia, a nova empregada de Amaro, percebe a paixão do padre pela moça e ajuda o casal a encobrir os seus encontros. Eles consumam a paixão e começam a ter um relacionamento secreto, mas Amélia se sente cada vez mais culpada e sofre com pesadelos e visões.
O amor acaba em tragédia quando Amélia engravida e é abandonada por Amaro. A moça é enviada para longe, a fim de esconder o caso, e o padre contrata uma "tecedeira de anjos" para matar o bebê assim que ele nascer. Amélia morre depois do parto, chorando pelo filho, que é assassinado em seguida. Já Amaro abandona Leiria e continua sendo padre.